在“沪学会”补习科时，李叔同就注重将民族传统文化作为学堂乐歌的题材。他从《诗经》、《楚辞》和古诗词中选出十三篇，配上西洋和日本音乐的曲调，连同中国戏曲中两段昆曲的译谱合编成《国学唱歌集》，于1905年刊行，供学校教学所用。其中，他作词配曲的《祖国歌》传遍了全国，成为最早的著名爱国歌曲。

丰子恺回忆：“我的少年时代，正是中国外患日近的时期。……那时民间曾经有抵制美货、抵制日货、劝用国货等运动。我在小学里唱到这《祖国歌》的时候，正是劝用国货的时期。我唱到上下数千年，一脉延，文明莫与肩；纵横数万里，膏腴地，独享天然利的时候，和同学们肩了旗子排队到街上去宣传劝用国货时的情景，憬然在目。我们排队游行时唱着歌，李叔同先生的《祖国歌》正是其中之一。”

1906年，在日本的李叔同创办了我国第一本音乐刊物《音乐小杂志》。创刊号由他在日本编印后，寄回国内发行，其中除两幅插画和三篇文章为日本人所作外，封面设计、美术绘画、社论、乐史、乐歌、杂纂、词府各栏均由李一人以“息霜”的笔名包办。创刊号中的《我的国》一曲成为李叔同的又一首流传甚广的爱国歌曲。

李叔同一生写了90多首歌曲，他创作的《春游》、《送别》、《悲秋》、《伤春》、《晚钟》、《西湖》、《落花》等数十首乐歌，在大江南北流行数十年，久唱不衰。其中，《春游》是我国最早的合唱歌曲。

李叔同的《送别》至今流传，成为经典名曲。《送别》歌词清冷缱绻，人尽唏嘘：

长亭外，古道边，芳草碧连天

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