1917年7月3日，蔡元培在北大发表热情洋溢的就职演说的余热未散，就向黎元洪总统提出辞职了，措辞委婉，但动因沉郁，是为抗议张勋复辟。

1918年夏，北京各校学生，曾为“中日防敌军事协定”问题，结队游行，向总统府请愿。当北大学生出发时，蔡元培曾力阻，但未果。蔡元培因此引咎辞职，经慰留而罢。

1919年5月8日，五四运动爆发后，蔡元培为抗议政府逮捕学生，于5月8日提交了辞呈。并于9日悄然离京赴天津，随即南下上海、杭州。离京前，他曾留下一则《启事》，10日即在《北京大学日刊》刊出，他写道：“我倦矣！‘杀君马者道旁儿’，‘民亦劳止，汔可小休’，我欲小休矣。北京大学校长之职，已正式辞去，其他向有关系之各学校、各集会，自五月九日起，一切脱离关系。特此声明，惟知我者谅之。”这次辞职引发广大师生挽蔡大行动，而且鉴于政府对于留蔡无表示，5月13日，北京各大专学校校长于5月13日向政府齐上辞呈，支持蔡元培。

北京大学因提倡“新文化”、“兼容并蓄”，常招致“国务院”、“参议院”等衙门的横加干涉。蔡元培非常气愤：“思想自由，是世界大学的通例。……世界哪有这种不自由的大学么？还要我去充这种大学的校长么？”1919年6月15日，蔡元培发表《不肯再任北大校长的宣言》，宣称中国现代大学的三项基本原则：第一，大学应当是独立的和自主的；第二，大学应当具有思想自由和学术自由；第三，大学学术与思想自由需要相应的自由的社会政治环境。“我绝对不能再做不自由的大学校长。”读完乃挂冠而去。

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